Entscheidungen für Daten beim Kartenspiel

Informationen über unsere Entscheidungen

Das Ziel dieses Spiels ist es die Nuklide und deren für die Nuklearchemie wichtigen fundamentalen Eigenschaften kennenzulernen. Es soll ein Bezug zu korrekten wissenschaftlichen Quellen hergestellt werden. Aus dem Grund haben wir uns beispielsweise bei der Farbgebung an der Karlsruher Nuklidkarte orientiert. Es gibt verschiedene Datenbanken, die für dieses Spiel herangezogen werden könnten. Wir haben uns größtenteils für die Daten von der Live Chart of Nuclides [1] entschieden und nicht die Daten von NNDC (nndc.ornl.gov) genutzt. Häufig weichen diese beiden großen, seriösen Datenbanken in einigen Nachkommastellen bei der Halbwertszeit ab. Der Unterschied liegt meist darin, welcher Datenstand der Primärliteratur genau zur Festlegung der Werte genutzt wurde. Gröbere Unterschiede werden bei den Wirkungsquerschnitten ersichtlich. Für die kosmogenen Radionuklide werden von NNDC meist keine Wirkungsquerschnitte für die n,γ-Reaktion angegeben.

Halbwertszeit

Die Angaben für die Halbwertszeit der jeweiligen Nuklide stammen von der Live Chart of Nuclides [1]. Einige Anpassungen wurden aus designtechnischen Gründen gemacht: Die Halbwertszeit wurde auf die zweite Nachkommastelle gerundet, sofern eine genauere Zahl vorlag. Nicht weiter spezifizierte Daten wurden nicht mit einer „0“ auf die zwei Nachkommastellen erweitert. Die Halbwertszeit für ⁶⁰Co wurde in Jahre umgerechnet und anschließend gerundet. Bei Nukliden mit einer kurzen Halbwertszeit, wie ⁸Be, ^229mTh, ²⁹⁴Og, ist die Halbwertszeit mit einem großen relativen Fehler behaftet. Dieser Fehler wurde aus designtechnischen Gründen nicht aufgeführt. Auch die Halbwertszeit von ¹⁷⁶Lu ist mit einem großen absoluten Fehler behaftet. Für ¹⁰Be geben wir nicht den Wert aus der Live Chart of Nuclides an, der den Datenbestand von 2004 widerspiegelt, sondern den signifikant verschiedenen neueren Wert [Chemeleff2010][Korschinek2010]. Bei ^229mTh ist das besondere Problem, dass es sich um ein Kernisomer handelt, welches abhängig von dessen chemischen Umgebung unterschiedliche Zerfallsmodi präferiert und auch unterschiedliche Halbwertszeiten aufweist. Die 7 µs beschreiben hierbei die Halbwertszeit, wie sie bei ^229mTh in der Oxidationsstufe ± 0 gemessen wurde [2].

Zerfallsenergie

Im Allgemeinen ist der Q-Wert für den wahrscheinlichsten Zerfall aufgeführt. Der Q-Wert beschreibt nicht, wie viel Energie die Teilchenstrahlung (α, β^-, β⁺) hat, sondern wie viel Energie für den Zerfall insgesamt zur Verfügung steht, entsprechend der Massendifferenz von Mutter- und Tochterkern. Reinen Elektroneneinfangsnukliden, wie ⁵³Mn, könnte sonst kein Wert zugeordnet werden. Mit einem Q-Wert über 1022 keV, ist dann neben dem Elektroneneinfang auch ein parallel möglicher Beta-Plus Zerfall beschrieben. Viel wichtiger ist aber, dass dieser Wert auch die Energie aller gegebenenfalls darauf folgenden Gammaemissionen und den Rückstoß des Tochternuklids mit einbezieht. Als weiteres Argument für die Entscheidung diente das ⁶⁰Co, welches eine maximale Beta-Energie von ca. 300 keV (ca. 99%) hat. Bekannt ist es aber für dessen hochenergetischen Gammalinien, die als Folge des Beta-Zerfalls auftreten. Diese hochenergetische Natur des Betastrahlers finden wir durch die Angabe des Q-Wertes besser repräsentiert. Analog ist es für das ⁴⁰K, welches häufiger einen Beta-Minus Zerfall macht. Der andere mögliche Zerfall, der Elektroneneinfang / Beta-Plus-Zerfall, der ins ⁴⁰Ar führt, ist aber mit der Emission, der weit bekannten 1461 keV Linie assoziiert. Diese Linie, wollten wir durch die Angabe der Zerfallsenergie repräsentieren, weshalb hier der Q-Wert für den selteneren Elektroneneinfang-Zerfall aufgeführt wurde. Der Q-Wert für ^229mTh ist in dem Fall der momentan genaueste bekannte Wert für das Energieniveau des Zustands. Dieser beträgt 8,338 eV [3]. Wir sind uns bewusst, dass die energetische Lage eines angeregten Zustands nicht zwingend dem Q-Wert entspricht,  allerdings sind für ^229mTh nur Übergänge in den Grundzustand desselben Isotops bisher bekannt. Alle Werte wurden aus designtechnischen Gründen auf ganze Zahlen gerundet. Wir möchten an der Stelle natürlich trotzdem unsere Dankbarkeit den forschenden Personen ausdrücken, die diese Daten verfeinern um weitere Nachkommastellen genauer messen.

Gammalinien

Die Anzahl der Gammalinien wurde der Live Chart of Nuclides [1] entnommen. Dabei wurden die Anzahl der unter „Decay Radiation“ aufgeführten Gammalinien ausgewählt, deren Auftretenswahrscheinlichkeit mindestens 1 % beträgt. Dabei wurden auch mögliche verzweigte Zerfallsarten des Nuklids berücksichtigt. Auch wenn ein isomerer Übergang für das ^229mTh mit Emission von Gammastrahlung im UV-Bereich prinzipiell möglich ist, wird eine innere Konversion vom ^229mTh im ungeladenen Zustand bevorzugt. Hierbei werden Konversionselektronen emittiert [4].

Jahr der Entdeckung

Das Jahr der Entdeckung wurde in der Regel dem Buch „Discovery of Isotopes“ [5] entnommen. Begründungen werden dort diskutiert. Jahreszahlen, die an anderer Stelle häufig abweichend angegeben werdenm, sind 1829 für Thorium und 1789 für Uran. Dabei handelt es sich um das Jahr der Entdeckung für die jeweiligen Elemente. Bei Thorium ist es zufällig so, dass aus dem Mineral isoliertes Thorium für alle praktischen Zwecke isotopisch reines ²³²Th ist. Wir finden es aber für den Kontext unseres Spiels sinnvoller, ein Entdeckungsjahr anzugeben, in dem konkrete Informationen über die Strahlung des Isotops publiziert wurden. Demnach schreiben wir die Entdeckung des ²³²Th G. C. Schmidt zu, da er erstmals publiziert hat, dass Thorium radioaktiv ist [6]. Henri Becquerel hat anhand des Uran die Radioaktivität entdeckt und beschrieben, daher kann ihm indirekt die Entdeckung des ²³⁸U zugeschrieben werden [7]. Auch wenn das etwas inkonsequent scheinen mag, da beide Entdecker das Isotop als solches nicht identifiziert haben und vor allem das Uran mit mehr als nur einem Isotop in dessen Erz vorkommt. Als Kompromiss zur eindeutigen Identifikation des Isotops wurde die Entdeckung des anderen natürlichen Uranisotops ²³⁵U A. J. Dempster zugeschrieben [8].

Weitere Unstimmigkeiten gab es bei: ⁹⁹Tc, ⁹⁰Sr und ¹³⁷Cs.

In „Discovery of Isotopes“ wird als Quelle für das Entdeckungsjahr von ⁹⁹Tc angegeben: E. Segrè, G.T. Seaborg, Phys. Rev. 54, 772 (1938) [9]. Hierbei handelt es sich um eine kurze Publikation, die die Entdeckung des ^99mTc, sowie dessen Übergang in den Grundzustand beschreibt. Ein Atomgewicht und eine Halbwertszeit des Grundzustands werden dort nicht angegeben, aber die Strahlungseigenschaften werden konkret und korrekt beschrieben.

Für ⁹⁰Sr und ¹³⁷Cs ist der Fall recht ähnlich. Beide wurden im Rahmen des „Plutonium Project“ entdeckt. Dieses war Teil des Manhattan-Projekts zur Entwicklung der US-Atombombe und dementsprechend waren einige Daten als geheim klassifiziert. So auch die Entdeckung des ⁹⁰Sr und ¹³⁷Cs.

In „Discovery of Isotopes“ wird die Entdeckung von ⁹⁰Sr auf das Veröffentlichungsjahr des Sammelbands „Radiochemical Studies: The Fission Products“ auf das Jahr 1951 gesetzt, das die später freigegebenen Ergebnisse zusammenstellt. Erwähnt wird der Originalbeitrag, den R. W. Nottorf 1943 verfasste [10]. Die Bestimmung der Halbwertszeit und Massenzuschreibung des Isotops ist in dem Bericht von R. W. Nottorf korrekt und lässt keinen Spielraum für weitere Kontroversen hinsichtlich des Bezugs auf vorausgegangene Arbeiten. Der Bericht ist als „Paper 77“ auf Seite 682 f. im Sammelband zu finden.  

In „Discovery of Isotopes“ wird Turkevich die Entdeckung des ¹³⁷Cs im Jahr 1951 zugeschrieben. Dieser hat erstmals die bereits bekannten Strahlungseigenschaften und die Masse des Isotops inhaltlich richtig verknüpft und identifiziert [11]. Dieses geschah bereits 1945, wurde aber ebenfalls geheim gehalten und erst in . „Radiochemical Studies: The Fission Products“ veröffentlicht. Dieser Sammelband beschreibt aber auch Details der Entdeckungsgeschichte  von ¹³⁷Cs. Die erste richtige Beschreibung der Strahlung gelang L.E. Flendenin und R. P. Metcalf im Jahr 1942, welche auch die Halbwertszeit korrekt vom anderen langlebigen Cs aus Spaltprodukten (¹³⁵Cs) abgrenzten. In deren Bericht wird explizit auf interne Kommunikation zwischen G. T. Seaborg und M. Melhase von 1941 hingewiesen. Diese haben das ¹³⁷Cs klar vom ¹³⁴Cs abgegrenzt. Im Text wird aber keine eindeutige Abgrenzung zum damals ebenfalls unbekanntem ¹³⁵Cs gemacht. Im Nachhiniein ist klar, dass es sich nur um das ¹³⁷Cs handeln kann, da bei der Spaltung nur geringe ¹³⁵Cs-Aktivitäten entstehen. Obwohl diese interne Kommunikation nicht explizit dokumentiert ist, schreiben wir die Entdeckung des ¹³⁷Cs dennoch G. T. Seaborg und M. Melhase zu. da dies weit verbreiteter Konsens unter Forschenden im Manhattan-Projekt war, beispielsweise Glendenin und Metcalf. Interviews mit Frau Melhase (spätere „Frau Robert Fuchs“) bestätigen dies nicht nur, sondern werfen auch ein Licht auf die Situation von Forscherinnen im 20. Jahrhundert [12].

Die letzte kontroverse Entscheidung bei den Entdeckungsjahren ist das von ^229mTh. Wir haben uns für 1990 entschieden. In der Publikation von C. W. Reich und R. G. Helmer [13] wird der angeregte Zustand von Thorium zwar nicht zum ersten Mal beschrieben, aber sie gaben als erste einen eingeschränkten Energiebereich des angeregten Zustands an. Mit 3,5 ± 1 eV war dieser Wert nach heutigem Kenntnisstand zu niedrig. In der ersten Beschreibung des angeregten Zustands 1975 [14] wurde auf dessen Existenz nur durch eine Unstimmigkeit im Gammaspektrum verwiesen. Eine Abgrenzung zum Grundzustand konnten beide Publikationen nicht liefern, da die Halbwertszeit nicht bekannt war. Die genaue Bestimmung des Energieniveaus ist mittlerweile zwar erfolgt und stellt fraglos einen wissenschaftlichen Meilenstein dar [Zhang2024], fußt aber unserer Meinung nach letztlich auf den früheren,  ungenauen Ergebnissen [13]

Wirkungsquerschnitte

Ganz nach dem Vorbild der Karlsruher Nuklidkarte implizieren wir mit dem „Wirkungsquerschnitt“, den Wirkungsquerschnitt der n,γ-Reaktion am Kern des aufgeführten Nuklids mit thermalisierten Neutronen (E_kin = 25 meV). Der aufgeführte Wirkungsquerschnitt ist ggf. aufsummiert von den einzelnen Wirkungsquerschnitten in isomere Zustände des Produkts. Auch wenn bei einigen Nukliden in der Nuklidkarte Wirkungsquerschnitte mit einem kleiner als (<) Zeichen aufgeführt werden, geben wir diesen Wert nicht mit einem Ungleichheitszeichen an, da experimentelle Daten in der Regel nur geringfügige Abweichungen zeigen. Bei einigen Nukliden exisitieren bislang keine Daten für Wirkungsquerschnitte. Diese wurden mit einem Strich gekennzeichnet. Spieltechnisch soll das Feld als Null bewertet werden, auch wenn der Zahlenwert nicht „0“, sondern unbekannt ist.

[1] Livechart—Table of Nuclides—Nuclear structure and decay data. (o. J.). Abgerufen 31. Januar 2026, von https://nds.iaea.org/relnsd/vcharthtml/VChartHTML.html

[2] Seiferle et al. Phys Rev Lett 118, 042501 (2017)

[3] Thirolf, P. G., Kraemer, S., Moritz, D., & Scharl, K. (2024). The thorium isomer $$^{229m}$$Th: Review of status and perspectives after more than 50 years of research. The European Physical Journal Special Topics, 233(5), 1113–1131. https://doi.org/10.1140/epjs/s11734-024-01098-2

[4] Seiferle, B. (2019). Characterization of the Th-229 nuclear clock transition [Text.PhDThesis, Ludwig-Maximilians-Universität München]. https://edoc.ub.uni-muenchen.de/25340/

[5] Thoennessen, M. (2016). The Discovery of Isotopes. Springer International Publishing. https://doi.org/10.1007/978-3-319-31763-2

[6] G.C. Schmidt, Ann. Physik 65, 141 (1898)

[7] H. Becquerel, Compt. Rend. Acad. Sci. 122, 420 (1896)

[8] A.J. Dempster, Nature 136, 180 (1935)

[9] Segrè, E., & Seaborg, G. T. (1938). Nuclear Isomerism in Element 43. Physical Review, 54(9), 772–772. https://doi.org/10.1103/PhysRev.54.772.2

[10] R.W. Nottorf, in Radiochemical Studies: The Fission Products, Paper 77. National Nuclear Energy Series IV, vol. 9 (McGraw-Hill, New York, 1951), p. 682

[11] A. Turkevich et al., Radiochemical Studies: The Fission Products, Paper 153. Nat. Nucl.

Energy Ser. IV, 9 (McGraw-Hill, New York, 1951), p. 1070

[12] Patton, D. D. (1994). Part 5: The discovery of cesium 137: The untold story. Academic Radiology, 1(1), 51–58. https://doi.org/10.1016/S1076-6332(05)80785-8

[13] Reich, C. W., & Helmer, R. G. (1990). Energy separation of the doublet of intrinsic states at the ground state of Th 229. Physical Review Letters, 64(3), 271–273.

[14] Kroger, L. A., & Reich, C. W. (1976). Features of the low-energy level scheme of 229Th as observed in the α-decay of 233U. Nuclear Physics A, 259(1), 29–60. https://doi.org/10.1016/0375-9474(76)90494-2

[Chemleff2010] https://doi.org/10.1016/j.nimb.2009.09.012

[Korschinek20210] https://doi.org/10.1016/j.nimb.2009.09.020

[Zhang2024] https://doi.org/10.1038/s41586-024-07839-6